1. 簡介

燒結(jié)納米銀作為“戰(zhàn)略性先進電子材料”，有潛力應(yīng)用于大功率電子器件、高端光電器件以及柔性電子器件等。燒結(jié)納米銀材料在低溫燒結(jié)過程中由于頸縮過程會產(chǎn)生大量材料未填充區(qū)域，并且燒結(jié)納米銀材料長期服役于復(fù)雜交變的熱力環(huán)境下，不可避免地在燒結(jié)納米銀互連結(jié)構(gòu)中存在大量的孔隙、孔洞、裂紋等缺陷(Su Y., 2021)。這些缺陷對電子互連結(jié)構(gòu)的導(dǎo)熱性能和力學(xué)性能產(chǎn)生了很大的影響。因此，大量的研究學(xué)者開始利用先進的觀察分析設(shè)備包括聚焦離子束系統(tǒng)、掃描電子顯微鏡以及三維斷層形貌重構(gòu)儀(GADAUD P, 2016)等開展燒結(jié)納米銀材料的缺陷分析工作，試圖建立材料配比、燒結(jié)工藝、應(yīng)用環(huán)境、缺陷特點、使用可靠性等材料特性之間的關(guān)聯(lián)關(guān)系。

 

鑒于此，本文研究了燒結(jié) AgNPs 材料的多孔結(jié)構(gòu)中的斷裂演化。基于隨機多孔結(jié)構(gòu)和相場模型，模擬了 AgNPs 塊體的不同孔隙率（10%-35%），并分析了其裂紋擴展和應(yīng)力應(yīng)變的力學(xué)行為和斷裂演化。此外，對不同孔隙率的 AgNPs 材料的一些力學(xué)性能進行了比較和討論，比如：彈性模量和極限抗拉強度（ultimate tensile strength，簡稱 UTS）。

 

2. 隨機孔洞結(jié)構(gòu)以及相場斷裂模型

本節(jié)分析了具有隨機多孔結(jié)構(gòu)的典型燒結(jié) AgNPs 經(jīng)過燒結(jié)工藝和高溫環(huán)境應(yīng)用，生成了不同孔隙率的燒結(jié) AgNPs 的形貌。這里，我們假設(shè)孔隙是圓形的，每單位體積的圓形數(shù)是恒定的，然而不同的燒結(jié)工藝參數(shù)，如燒結(jié)溫度、燒結(jié)時間和燒結(jié)壓力，都會影響孔的半徑大小。同時，工作熱環(huán)境也會影響孔徑。因此，我們通過改變孔徑，可以對具有不同孔隙率的隨機多孔形態(tài)進行取樣分析。

 

由 Abaqus 及 Python 腳本生成具有不同孔隙率的燒結(jié) AgNPs 結(jié)構(gòu)?；谶@些結(jié)構(gòu)，分析了孔隙率對燒結(jié)銀納米顆粒力學(xué)行為和斷裂演化的影響。首先使用 Python 腳本，利用隨機數(shù)，結(jié)合 for 循環(huán)語句和 while 循環(huán)語句隨機生成 100 個不相交的圓形孔，并均勻分布在納米銀塊體材料中。生成的六組孔隙率分別為 10%、15%、20%、25%、30%和 35%的隨機孔洞結(jié)構(gòu)如圖 1 所示。

 

 

圖 1 不同孔隙率下的隨機孔洞形貌

 

3. 相場斷裂模型

對于裂紋擴展的模擬方法，在與 X-FEM (Nicolas Mo?s, 1999)方法比較后，我們選擇了相場方法。X-FEM 法需要預(yù)定義裂紋或利用內(nèi)聚力單元(Xu X.-P., 1994) ，并且該方法僅允許網(wǎng)格邊界分離；而相場法對模型的假設(shè)很少，因此，認為相場的計算框架更便于我們的研究。

 

在本節(jié)中，簡要介紹了 Nguyen 等人(Thanh Tung Nguyen ,2017)實施的相場方法；關(guān)于方法參數(shù)的選擇基于 Nguyen (T. T. Nguyen, 2016)的研究。

 

假設(shè)小應(yīng)變，對于正則化計算框架中的裂紋結(jié)構(gòu)，相場法引入了以下能量泛函：

 

 

 

式中，u 和Γ分別為表示位移和相應(yīng)的裂紋表面。裂紋表面是連續(xù)損傷變量α的函數(shù)，描述了材料的損傷狀態(tài)：在材料的完整區(qū)域α取 0，當 0 < α ≤ 1 時，表示在裂縫區(qū)域。E (u, Γ α )是儲存在裂紋結(jié)構(gòu)中的應(yīng)變能；Es Γ α 是根據(jù) Griffith Criterion 準則產(chǎn)生裂紋所需的能量，稱為斷裂能。

 

通過正則化參數(shù) lc(Nicolas Mo?s, 1999)，描述尖端裂紋，從而將斷裂能寫成正則化裂紋密度函數(shù)γ(α,?α)。

 

 

 

式中， Wu εu, α 表示裂紋結(jié)構(gòu)中的應(yīng)變能密度，ε為對稱位移梯度，gc為斷裂韌性。正則化參數(shù) lc 的選擇也已經(jīng)過評估。結(jié)果表明，當正則化參數(shù) lc 接近 0 時，相場法會收斂于經(jīng)典脆性破壞(Eid Elie, 2021)。

 

4. 力學(xué)行為以及斷裂演化

基于相場模型，分析所生成的具有特定孔隙率的燒結(jié) AgNPs 材料的力學(xué)行為和斷裂演化過程。此外，還討論了孔隙率對力學(xué)行為的影響。研究了孔隙率和彈性模量之間的關(guān)系以及孔隙率和 UTS 之間的關(guān)系。

 

如第 2 節(jié)所述，在每種孔隙率條件下，通過 Python 生成的具有隨機孔隙結(jié)構(gòu)的隨機樣本導(dǎo)入到 Abaqus 有限元模型。設(shè)置隨機樣本的幾何參數(shù)和邊界條件，如圖 2 所示。同時，在inp.中設(shè)置了隨機樣品的材料參數(shù)。并對特征長度（lc）和斷裂能（gc）等參數(shù)進行了調(diào)整。

 

 

圖 2 納米銀材料代表單元的幾何參數(shù)及邊界條件

 

5. 結(jié)果討論

圖 3 給出了孔隙率為 20%的隨機孔洞結(jié)構(gòu)的應(yīng)力—應(yīng)變曲線。選取了四個點作為分析點，分別是裂紋出現(xiàn)、裂紋擴展、裂紋貫穿以及應(yīng)力應(yīng)變曲線的拐點。相應(yīng)地，Mises 應(yīng)力分布結(jié)果、最大主應(yīng)變分布結(jié)果和相場值分布如圖 4、圖 5 和圖 6 所示。數(shù)值模擬表明，在應(yīng)變?yōu)?.6%時，在曲線的峰值附近裂紋第一次出現(xiàn)，如圖 5(a)所示，其中對應(yīng)的應(yīng)力為 98.01 MPa，即表明了當材料達到極限抗拉強度時，伴隨著裂紋的出現(xiàn)。

 

 

圖 3 孔隙率為 20%的隨機孔洞結(jié)構(gòu)的應(yīng)力—應(yīng)變響應(yīng)曲線

 

隨著變形的增加，裂紋繼續(xù)擴展，如圖 4（b）、圖 5（b）和圖 6（b）所示。然后裂紋在（c）點處貫穿了整個材料，此時的應(yīng)力是 39.89 MPa，應(yīng)變?yōu)?1.0%，同時曲線上有明顯的波動。當應(yīng)變水平達到 2.0%時，曲線趨于平坦。此時，應(yīng)力為 25.42 MPa，如圖中點（d）所示。

 

不同孔隙率的隨機樣品的應(yīng)力-應(yīng)變響應(yīng)曲線如圖 7（a）所示，它表明，隨著隨機多孔結(jié)構(gòu)孔隙度的增加，隨機樣品的彈性模量和 UTS 逐漸降低(CACCURI V, 2014; GADAUD P,2016; HERBOTH T, 2013; MILHET X, 2015)。 AgNPs 材料的彈性模量和孔隙率之間的關(guān)系如圖 7（b）所示，UTS 和孔隙率之間的關(guān)系如圖 7（c）所示。

 

 

圖 4 孔隙率為 20%的樣本斷裂過程 Mises 應(yīng)力分布結(jié)果

 

 

圖 5 孔隙率為 20%的樣本斷裂過程 最大主應(yīng)變分布結(jié)果

 

 

圖 6 孔隙率為 20%的樣本斷裂過程相場值分布結(jié)果

 

 

圖 7 不同孔隙率下的力學(xué)行為：（a）應(yīng)力應(yīng)變響應(yīng)曲線，（b）彈性模量和（c）UTS

 

隨機試樣的彈性模量主要反映在應(yīng)力應(yīng)變響應(yīng)曲線中從塑性截面起點到前端的彈性截面上。在模擬中，選擇應(yīng)變?yōu)?/span> 0.1%時的應(yīng)力應(yīng)變比值作為彈性模量，如圖 7（b）所示。在應(yīng)力應(yīng)變響應(yīng)曲線的彈性截面上，隨機孔隙結(jié)構(gòu)單元沒有明顯的損傷，即隨機孔隙結(jié)構(gòu)單元中沒有斷裂單元。此時，隨機樣品中固相元素與孔相元素的比值直接由隨機孔結(jié)構(gòu)的孔隙率決定，隨機樣品的彈性模量也直接與隨機孔結(jié)構(gòu)的孔隙率有關(guān)。綜上所述，隨著隨機孔隙結(jié)構(gòu)孔隙率的增加，隨機樣品的彈性模量呈現(xiàn)穩(wěn)定下降和小幅度波動的趨勢。

 

對于 UTS，裂紋開裂前隨機試樣的總應(yīng)力強度與極限抗拉強度直接相關(guān)。圖 7（a）中曲線峰值（UTS）的應(yīng)力從 115.14 MPa 減少到 80.24 MPa。然而，UTS 與第一個裂紋的產(chǎn)生有關(guān)，這發(fā)生在形貌中最薄弱的區(qū)域。UTS 值顯示了薄弱區(qū)域的某種隨機性和結(jié)構(gòu)相關(guān)性。分析表明，隨機樣品的極限抗拉強度主要受隨機孔隙結(jié)構(gòu)的孔隙空間分布的影響，尤其是在隨機孔隙結(jié)構(gòu)的最弱區(qū)域。隨著隨機孔隙結(jié)構(gòu)孔隙率的增加，隨機試樣在裂紋萌生點處的總應(yīng)力將逐漸減小。

 

綜上所述，如圖 7（c）所示，隨機樣品的極限抗拉強度隨孔隙度的增加而降低。

 

6. 總結(jié)

本文對不同孔隙率的隨機孔洞形貌進行了數(shù)值模擬和討論。首先，建立了典型燒結(jié) AgNPs材料斷裂相場模擬的實現(xiàn)過程，包括隨機多孔結(jié)構(gòu)的生成、有限元模型的建立以及基于子程序的斷裂相場計算框架和流程；然后，基于斷裂相場模擬的實現(xiàn)過程，分析了典型燒結(jié) AgNPs材料的孔隙率對力學(xué)行為的影響，包括應(yīng)力應(yīng)變響應(yīng)曲線分析、孔隙率對裂紋的影響。討論了典型燒結(jié) AgNPs 材料的力學(xué)性能與孔隙率之間的關(guān)系。

 

資料來源：達索官方